En mai 2015, Dane DeHaan et Cara Delevingne sont annoncés dans les rôles titres dès le dévoilement du projet du film^[14]. En août 2015, Clive Owen rejoint la distribution dans le rôle du commandeur Arün Filitt^[15].La chanteuse Rihanna rejoint la distribution le 28 octobre 2015^[16].

En décembre 2015, Luc Besson a annoncé sur Twitter que l'acteur-chanteur sino-canadien Kris Wu rejoint la distribution du film.Luc Besson annonce que la mannequin russe Sasha Luss participera au film en juin 2015 puis, le 5 décembre 2015, que l'acteur Ethan Hawke rejoint lui aussi la distribution^[17].

Le 8 décembre, on apprend que l'acteur John Goodman rejoint lui aussi la distribution mais seulement pour prêter sa voix à un personnage.En janvier 2016, l'acteur néerlandais Rutger Hauer rejoint la distribution^[18]. Quelques jours plus tard, Matthieu Kassovitz révèle sur Twitter qu'il fera une petite apparition dans le film^[19].

Le mannequin et actrice Aymeline Valade rejoint également la distribution.Le 4 mai 2016, Luc Besson annonce que le réalisateur et metteur en scène Benoît Jacquot joue dans Valérian^[20].

* Acteurs ANGLOPHONES ! c pas pour qu'ils soient doublés à la fin bordel !!!