Malgré certains films notables comme L'Arrangement (1969) avec Kirk Douglas(bof), elle voit se dérober devant elle les occasions comme lorsqu'elle  refuse le rôle principal de Rosemary's Baby.(ça c'est vraiment dommage je l'aurai préférée à l'autre laideron -bonne actrice mais PAS du tout mon type!) Elle joue un second rôle dans Little Big Man, interprète Wallis Simpson dans le téléfilm The Woman I  Love (1972) avant de donner la réplique à George C. Scott sous la direction de Stanley Kramer dans L'Or noir de l'Oklahoma puis incarne le personnage diabolique de Milady de Winter dans Les Trois mousquetaires et sa suite On l'appelait Milady.
 
Consécration
Roman Polanski, sensible à « à sa beauté étrange, un peu démodée » l'impose aux financiers de Chinatown qui  préfèrent Jane Fonda à une actrice réputée querelleuse et dépressive. Le réalisateur ne tarde pas à regretter sa décision. Sur le plateau, la star et  son metteur en scène se conduisent en chiffonniers. Elle rechigne à se faire une teinture, il répugne à lui donner les motivations de son personnage,  femme riche perverse et nymphomane. Elle l'accuse de lui avoir arraché les cheveux, il la traite de « dingue et d'emmerdeuse."Leurs  démêlés font la une des journaux à scandales. Le film est néanmoins un très grand succès critique et commercial (ah oui ? Ben moi je déteste ce film). Robert Evans, le producteur, déclare même : « Faye Dunaway a tout, le talent, la beauté et l'esprit. Elle sera là très longtemps encore pour le prouver et nous en convaincre  définitivement."
 
Elle est de nouveau proposée pour un Oscar, un Golden Globe et un BAFTA de la meilleure actrice.La même année, Dunaway épouse le musicien Peter Wolf, accepte ensuite le rôle de la petite amie de Paul Newman dans le film catastrophe La  Tour infernale (1974) et, à la même époque, déclare ne plus aimer jouer pour le cinéma, estimant son jeu ébranlé par des films qui la détruisent en tant qu'actrice. Elle accepte néanmoins d'être la partenaire de Robert Redford dans Les Trois Jours du condor (1975). Dans ce thriller  d'espionnage réalisé par Sydney Pollack, elle joue une femme kidnappée par Redford et admet avoir eu des difficultés à feindre avoir peur  tellement elle était attirée par l'acteur. Le film est un succès et bien reçu par la critique.
 
C'est deux ans plus tard qu'arrive la consécration lorsqu'elle remporte l'Oscar et le Golden Globe de la meilleure actrice pour son rôle de  productrice de télévision dans Network, main basse sur la télévision de Sidney Lumet. « Jamais je n'oublierai cette sensation lorsque j'ai entendu mon nom. L'Oscar représentait le rêve de toute une vie. J'avais réussi mon métier  d'actrice, j'avais eu raison d'y croire.»
 
Pendant près d'une année, elle refuse tous les scénarii qui lui sont proposés, dont certains qu'elle regrette tels Complot de famille d'Alfred  Hitchcock ou Julia de Fred Zinnemann, et d'autres comme Touche pas à mon gazon pour lesquels elle n'éprouve aucun regret. Elle parvient  à trouver un scénario qui retient son attention et accepte l'un des rôles principaux de Le Voyage des damnés (1976) de Stuart Rosenberg. Le film se déroule en 1939 et raconte l'histoire de 937 réfugiés juifs allemands qui fuient l'Allemagne nazie en embarquant sur le paquebot SS Saint  Louis et qui se voient refuser l'asile à Cuba et aux États-Unis.
 
Dunaway accepte ensuite d'interpréter pour la télévision le rôle titre de The Disappearance of Aimee. Elle se réjouit à l'idée de travailler avec Bette  Davis,mais les deux comédiennes ne s'entendent pas sur le tournage. Davis demande à ce que son rôle ait plus d'importance. Le  scénario réécrit selon ses indications, le personnage qu'interprète Dunaway a pratiquement disparu. Cette dernière accepte que Davis aient des rôles équivalents, mais refuse que le sien soit à ce point amputé. Furieuse, Davis est mécontente de jouer aux côtés de Dunaway et dès  que le réalisateur finit une scène, elle quitte le plateau. Par ailleurs, elle décrit sa partenaire dans plusieurs interviews comme « non  professionnelle» et "très difficile à travailler avec."
 
Après deux ans d'absence, Dunaway joue une photographe qui subit d'étranges visions dans lesquelles un tueur sadique assassine ses proches  dans Les Yeux de Laura Mars (1978) de Irvin Kershner. Le film est un succès tant bien critique que commercial. Dunaway interprète ensuite le rôle  d'une mère indigne qui, après avoir abandonné son fils, souhaite le récupérer dans Le Champion (1979) avec Jon Voight. Ce remake du film du même nom de King Vidor est considéré comme le plus triste de l'histoire. En effet, de nombreux laboratoires de psychologie dans le monde l'utilisent  lorsqu'ils veulent rendre triste un sujet d'expérience.  Toujours en 1979, après cinq ans de vie commune, Dunaway et Wolf décident de se  séparer et divorcent.

Pour avoir l'opportunité de travailler avec Frank Sinatra, elle accepte un rôle court dans De plein fouet (1980) et tient le rôle titre d'un  téléfilm sur Eva Perón en 1981. Le réalisateur Frank Perry, qui l'a déjà dirigé dans Doc Holliday (1971), propose à Dunaway d'incarner Joan Crawford dans l'adaptation du livre écrit par sa fille et qui suit leurs rapports conflictuels, Maman très chère. Dunaway, qui admire Crawford, accepte sans même lire le livre.
 
Pour  l'interpréter, elle fait beaucoup de recherches sur la légende du cinéma et rencontre plusieurs de ses amis et proches dont George Cukor (qui avait  prévu de réaliser un biopic sur Victoria Woodhull avec Dunaway). Dunaway s'immerge intensément dans son rôle, au point de ressentir la  présence de Crawford à ses côtés pendant le tournage. À sa sortie, le film est un échec critique mais un succès commercial. Roger Ebert  le commente par « Je ne peux imaginer qui voudrait être le sujet de ce film». Dunaway déclare regretter que l'action se concentre seulement  sur les moments de démence de Crawford. Ce rôle est pour elle le plus difficile, mais aussi ce qu'elle considère comme sa plus grande erreur.
 
« Tout le monde a trouvé ça merveilleux. Mais ce qui me gênait, c'est d'être identifiée à elle et qu'elle devienne un peu moi. Ce qui a été le cas dans  une certaine mesure » Elle considère que le film a « brisé » sa carrière et refuse encore aujourd'hui qu'il en soit fait mention dans ses interviews. Son rôle est néanmoins classé 41e par l'American Film Institute sur les 50 plus grands méchants du cinéma américain.
 
Dunaway reprend ensuite le rôle de Grace Kelly dans une adaptation pour la télévision de Une fille de la province (1982). Elle reçoit ensuite le  scénario de La Dépravée (1983) et, bien qu'elle n'en soit pas entièrement satisfaite, accepte en pensant pouvoir le rendre meilleur. Le tournage est pour elle merveilleux, mais lors de la sortie, le film n'est pas un succès. La même année, elle épouse le photographe de  mode britannique Terry O'Neill, avec qui elle entretient une liaison depuis 1979. Elle est ensuite contactée pour jouer une sorcière dans Supergirl  (1984). « Le film était une parodie et j'ai eu beaucoup de plaisir à jouer Selena (son personnage) » écrit-elle dans son autobiographie. Le  film est un échec cuisant.
 
Dunaway se retire alors à Londres -"Une façon d'affirmer ma liberté dans un métier où l'on aime vous avoir sous contrôle"-et découvre la  maternité. Elle continue à tourner, mais cette fois-ci pour la télévision dont deux mini-séries, Christopher Columbus (1985) et Ellis Island (1984),  pour lequel elle remporte un Golden Globe. Elle joue dans un remake de Casanova avec Richard Chamberlain (1987), ainsi que dans deux adaptations de romans d'Agatha Christie, Le Couteau sur la nuque (1985) et Témoin indésirable. C'est à cette période que tourner des films  lui manque et que les scénarios pour la télévision qu'elle reçoit ne l'intéressent plus.
 
En 1987, après son divorce d'avec O'Neill, Dunaway retourne aux États-Unis dans l'espoir de se reconstruire une carrière en apparaissant dans  plusieurs drames indépendants. Elle renoue ainsi avec le succès avec Barfly, l'un de ses films préférés, où elle joue le rôle d'une alcoolique qui  s'éprend du personnage de Mickey Rourke, un poète également alcoolique. Ce dernier dit de l'interprétation de Dunaway « Elle a l'air d'une déesse  en détresse. »

Elle décide alors de tourner avec de jeunes cinéastes - « Nous avons beaucoup à apprendre d'eux. C'est bon d'être secoués ! » - et privilégie  Arizona Dream à Don Juan DeMarco, deux films avec Johnny Depp qu'elle définit comme « magique », les projets originaux. Elle devient l'héroïne d'une sitcom, It Had to Be You, avec Robert Urich en 1993. Mais la série est annulée après quatre épisodes. Elle prend alors  contact avec l'acteur Peter Falk pour avoir la possibilité de travailler avec lui. Falk a justement écrit un épisode pour sa série Columbo qu'il  conserve jusqu'à ce qu'il ait trouvé la meilleure comédienne pour l'interpréter. Il soumet le scénario de l'épisode Meurtre aux deux visages à  Dunaway qui accepte, frappée par « l'affection entre Columbo et Lauren (son personnage), et le fait qu'elle soit vulnérable et romantique. »
 
Pour sa performance, Dunaway est nommée pour le Golden Globe de la meilleure actrice dans une minisérie ou un téléfilm et reçoit l'Emmy  Award de la meilleure actrice invitée dans une série dramatique.   "Je ne pouvais pas y croire quand j'ai entendu mon nom. Vous espérez toujours  gagner, mais même si je pensais avoir bien joué, je ne pensais pas gagner. Les autres avaient accompli de très bonnes performances. Quand je  suis allée à la tribune, tout le monde applaudissait. Les gens étaient debout, ils me serraient, ils m'applaudissaient. »
 
En 1994, Andrew Lloyd Webber lui propose de remplacer Glenn Close pour la comédie musicale Sunset Boulevard, mais elle est finalement  écartée du projet, Webber estimant que sa voix chantante n'était pas à la hauteur du personnage. Dunaway lui réclame alors six millions de  dollars en justice, mais perd son procès.

En 1996 sortent ses mémoires qu'elle intitule À La Recherche de Gatsby, le titre fait référence au film Gatsby le magnifique où elle avait essayé d'avoir le rôle de Mia Farrow. La même année, elle joue dans le premier film comme réalisateur de Kevin Spacey, Albino Alligator.

Elle remporte un  quatrième Golden Globe pour sa performance dans Femme de rêve (1998) où elle donne la réplique à Angelina Jolie. L'année suivante, elle accepte d'incarner Yolande d'Aragon pour le Jeanne d'Arc de Luc Besson et apparaît dans le remake de L'Affaire Thomas Crown, Thomas Crown  (1999), où Pierce Brosnan reprend le rôle de McQueen et Rene Russo celui de Dunaway. Elle joue ensuite dans The Yards (2000) de James Gray  où elle côtoie pour l'occasion Mark Wahlberg, Joaquin Phoenix ou encore Charlize Theron, et refuse de jouer dans Requiem for a Dream.
 
Des années 2000 à aujourd'hui
 
Après avoir passé trente-trois ans devant la caméra, elle passe derrière et produit, écrit et réalise un court-métrage qui se situe dans les années 1930, intitulé The Yellow Bird qu'elle tourne en numérique dont l'intérêt est selon elle « l'accessibilité ». Elle interprète par la suite une mère accro au Xanax qui ignore tout de l'homosexualité de son fils dans Les Lois de l'attraction (2002). Tout au  long de la décennie des années 2000, elle apparaît dans plusieurs films indépendants et, au grand étonnement des critiques, aux génériques de  séries télévisées telles que Alias, Les Experts ou encore Grey's Anatomy.
 
Dunaway déplore le sexisme d'Hollywood et le fait qu'elle ne se voit pas proposer de grands rôles dans des films importants comme c'est le cas  pour les acteurs. « Je suis furieuse qu'ils pensent que je suis trop âgée pour jouer une femme dont serait amoureuse Jack Nicholson ou Clint  Eastwood. Pourquoi devrais-je jouer des sœurs et des mères, tandis qu'eux, qui sont plus âgés que moi, ont à l'écran des maîtresses qui ont la  moitié de leur âge? »